Расшифровка рентгеновских фотоэлектронных спектров образцов Ge(111), GeO₂/Ge(111), C₆₀F₁₈/Ge(111) с помощью квантово-химических расчетов

Валентная полоса фотоэлектронных спектров комплексных образцов (многокомпонентных образцов, образцов с оксидными пленками, адсорбированными на поверхности молекулами) имеет сложную структуру, что затрудняет интерпретацию вкладов различных компонентов образца в структуру спектров. Рассмотрен метод расшифровки спектров валентной зоны в результате расчета с помощью методов квантовой химии плотности электронных состояний для физического объема — атомарной модели, наиболее полно характеризующей исследуемый образец. Оптимальное положение атомов в заданном физическом объеме расчетной модели находили с помощью итерационного метода численной оптимизации BFGS (Broyden–Fletcher–Goldfarb–Shanno) с учетом пространственного распределения потенциала, получаемого из квантово-химического расчета. Расчет производили при помощи кода, написанного на языке Python с применением библиотек ASE и GPAW (среда атомного моделирования и проекционный метод присоединенных волн в сеточной реализации), на оборудовании суперкомпьютерного вычислительного кластера. Полученные с помощью расчета данные были сравнены с измеренными фотоэлектронными спектрами различных систем, таких как Ge(111), GeO₂/Ge(111), C₆₀F₁₈/Ge(111), C₆₀F₁₈/GeO₂/Ge(111). Проведенный анализ позволил определить вклады различных атомов и связей в итоговый фотоэлектронный спектр, оценить толщины отдельных слоев и определить типы связей молекул с подложкой.